シンのゲンドウの独白のシーンでユイを失って生きる自身が無くなったとか孤独に耐えられ無かったって台詞があったんだからユイが初号機取り込まれたのは普通に考えれば事故しかないだろ
回想シーンであれだけユイの事を大切に想っているゲンドウを描いているからゲンドウが自らユイと離れる事を選ぶ訳が無い
ユイはゼーレの計画を知っていてゲンドウには説明せず初号機に自らの意思で取り込まれた可能性はあると思うけど